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El antiguo Convento de San Agustín fue uno de los más grandes e importantes que existieron en la Nueva España, su renombre proviene de los fundadores agustinos y de los personajes destacados en el arte y las ciencias, a los que dio abrigo y refugio. El templo que actualmente se conserva es el segundo que se edificó para esta orden religiosa, ya que el primero fue destruido por un incendio. Su estilo es dórico- romano con detalles del estilo renacentista. En la arquitectura destaca su forma cuadrada con tres naves y sus ocho capillas. La primera piedra fue colocada por el entonces Virrey Arzobispo Fray Payo Enríquez de Rivera en mayo de 1677 y se terminó de construir hasta el año de 1692.
El 2 de abril de 1884, se instaló en la iglesia, la actual Biblioteca Nacional, reformándose los muros exteriores del templo, siguiéndose el estilo de la portada principal, y convertido el atrio en jardín.
